Первый том включает ранее не публиковавшиеся документы, отражающие начальный этап (1938—1945) создания ядерного оружия в СССР и его предысторию. Представлены материалы, позволяющие проанализировать ряд спорных, малоизученных аспектов проблемы и освещающие деятельность Правительства, Академии наук, разведорганов СССР, организаций и ученых, участвовавших в ее решении. Показан процесс становления ядерной физики.

Вторая часть завершает том I, посвященный периоду 1938-1945 гг. Вторая часть, отражающая состояние работ по проблеме создания советского атомного оружия в 1944-1945 гг., включает более 200 документов правительственных органов, организаций, предприятий, разведорганов СССР и др. В их числе и небольшое дополнение к первой части тома с важными для этой темы вновь выявленными документами 1940-1943 гг., а так же рукописи научных работ ведущих советских ученых (1943 г.). Публикуется научно-справочный аппарат ко всем документам тома I.

Второй том включает не публиковавшиеся ранее документы периода 1945-1954 гг., отражающие становление атомной промышленности и создание в СССР первых атомных бомб. В книгах тома II представлены документы, освещающие деятельность по осуществлению советского атомного проекта Правительства СССР, Специального комитета, Первого главного управления (позднее Министерства среднего машиностроения СССР), научных и промышленных организаций, разведывательных органов СССР, видных ученых и специалистов.

Первая книга тома II содержит документы периода 1945-1949 гг., завершившегося созданием и испытанием в СССР первой атомной бомбы.

Вторая книга тома II содержит документы периода с августа 1945 г. по август 1946 г., относящиеся к созданию и развитию в СССР атомной промышленности и организации научно-исследовательских работ.

Третья книга тома II содержит документы периода с августа 1946 г. по июнь 1948 г., относящиеся к созданию и развитию в СССР атомной промышленности и организации научно-исследовательских работ.

Четвертая книга тома II содержит документы периода с августа 1945 г. по декабрь 1949 г., относящиеся к созданию и развитию в СССР атомной промышленности и организации научно-исследовательских работ.

Пятая книга тома II содержит документы периода с января 1950 г. по декабрь 1953 г., относящиеся к созданию и развитию в СССР атомной промышленности и организации научно-исследовательских и опытно-конструкторских работ.

Шестая книга тома II содержит документы периода с августа 1945 г. по декабрь 1949 г., отражающие вопросы организации и деятельности первого отечественного конструкторского бюро КБ-11 по разработке атомных бомб, Семипалатинского испытательного полигона, вопросы конструирования и отработки атомных бомб, а также подготовки и проведения 29 августа 1949 г. на Семипалатинском полигоне испытания первой отечественной атомной бомбы РДС-1. В книгу включен ряд информационных материалов периода 1941-1949 гг., относящихся к тематике книги.

Седьмая книга тома II содержит документы периода с января 1950 г. по январь 1954 г., отражающие деятельность первого отечественного конструкторского бюро КБ-11 и привлеченных организаций по разработке и испытаниям в 1951 и 1953 гг. на Семипалатинском полигоне усовершенствованных по сравнению с первой отечественной атомной бомбой РДС-1 атомных бомб РДС-2, -3, -4 и -5.

Третий том включает не публиковавшиеся ранее документы периода 1945-1956 гг., отражающие создание в СССР первых водородных бомб. В книгах тома III представлены документы, освещающие деятельность Правительства СССР, Специального комитета, Первого главного управления (позднее Министерства среднего машиностроения СССР), научных и промышленных организаций, разведывательных органов СССР, видных ученых и специалистов, связанную с исследованиями возможности создания, а затем и собственно создания водородной бомбы и ее модификаций.

Первая книга тома III содержит документы периода с марта 1945 г. по июнь 1953 г.
Вторая книга тома III содержит документы с июля 1953 г. по октябрь 1956 г. В книгу включены также документ 1950 г. и документ 1957 г., дополняющие содержание книг 1 и 2 тома III сборника.

Справочный том включает научно-справочный аппарат к книгам томов II и III, отражающих создание в СССР первых образцов атомных и водородных бомб. В справочном томе представлены: предисловие с аннотациями к каждой из книг сборника; именной и предметный указатели; терминологический словарь; список сокращений; перечень используемых источников; перечень публикуемых документов и оглавление. Задача научно-справочного аппарата состоит в том, чтобы дать дополнительные сведения для расширения знаний читателя, облегчить поиск необходимых документов и сведений.